凝聚態(tài)物理中的許多反常現(xiàn)象，如近藤效應(yīng)、重費米子行為和巨磁阻效應(yīng)等，源于局域磁矩與巡游電子之間的相互作用。在適當條件下，巡游電子在低溫形成庫珀對并與局域磁矩共存，體系會進入磁性超導(dǎo)態(tài)。由于磁有序與超導(dǎo)往往相互排斥，磁性超導(dǎo)體比較少見，而一旦形成，磁性自由度的參與會使超導(dǎo)態(tài)具有非常規(guī)的配對機制或呈現(xiàn)反常物理現(xiàn)象。因此，探索新的磁性超導(dǎo)體對于探究非常規(guī)超導(dǎo)機制和發(fā)現(xiàn)新奇物性具有重要意義。

　　中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心懷柔研究部HX-EX6組博士后楊芃燾與劉子儀在副研究員王鉑森和研究員程金光的指導(dǎo)下，與上海科技大學(xué)教授郭艷峰課題組合作，針對最近發(fā)現(xiàn)的新型巨磁阻材料EuTe₂開展了高壓調(diào)控研究，充分發(fā)揮綜合極端條件實驗裝置六面砧高壓實驗站的獨特優(yōu)勢，通過高靜水壓下的電輸運、交流磁化率和交流比熱測量，率先在EuTe₂中發(fā)現(xiàn)壓致超導(dǎo)電性，并觀察到超導(dǎo)與反鐵磁序的共存和反常的同步增強現(xiàn)象。

　　EuTe₂具有CuAl₂型晶體結(jié)構(gòu)，其中具有局域磁矩的Eu²⁺離子（4f⁷, S = J = 7/2）層與提供傳導(dǎo)電子的[Te₂]^2-層沿c軸交替堆疊，形成天然的三明治結(jié)構(gòu)（圖1a）。常壓下，EuTe₂呈現(xiàn)半導(dǎo)體特性，并在T_N ≈ 11 K發(fā)生反鐵磁相變，形成A型反鐵磁結(jié)構(gòu)，即c軸取向的Eu²⁺磁矩在層內(nèi)鐵磁排列，而在層間反鐵磁排列（圖1b）。在T < T_N施加c軸方向的外磁場時，Eu²⁺磁矩會首先在H_c^SF ≈ 2-3 T發(fā)生突然的自旋翻轉(zhuǎn)，轉(zhuǎn)變?yōu)閮A斜反鐵磁結(jié)構(gòu)（圖1c，此時在c軸方向?qū)a(chǎn)生凈鐵磁分量），然后在更高磁場H_c^SP ≈ 7.6 T實現(xiàn)完全鐵磁極化。磁電阻測試表明，Eu²⁺晶格的磁結(jié)構(gòu)變化會引起電輸運性質(zhì)的突變，即自旋翻轉(zhuǎn)的同時電阻陡降，造成低溫下出現(xiàn)磁場誘導(dǎo)的半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變，從而顯示出巨磁阻效應(yīng)（圖1d）。這些常壓下的研究結(jié)果表明，EuTe₂是研究局域磁矩（Eu²⁺-4f⁷）與傳導(dǎo)電子（Te-5p）強烈耦合且結(jié)構(gòu)非常簡單的材料體系。關(guān)于EuTe₂常壓下的詳細物性表征，可參考中山大學(xué)王猛教授課題組[Phys. Rev. Mater. 4, 013405 (2020)]和中科院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員李潤偉和鐘志成等的成果[Phys. Rev. B 104, 214419 (2021)]。

　　考慮到EuTe₂在常壓下的能隙只有14-16 meV，高壓是調(diào)控該體系自旋-電荷耦合及磁電基態(tài)的有效手段。圖2a給出了EuTe₂單晶在0-11.5 GPa范圍內(nèi)不同壓力下的電阻率ρ(T)曲線。可以看出，電阻率隨著壓力增加而逐漸減小，11.5 GPa時仍保持半導(dǎo)體行為；根據(jù)ρ(T)上的反常（箭頭所示）所定義的T_N隨壓力增加而單調(diào)升高，11.5 GPa時已升至約30 K。高壓下交流磁化率（圖2c）和交流比熱（圖2d）測試結(jié)果也進一步確認了T_N隨加壓而逐漸升高的變化規(guī)律。對EuTe₂施加P > P_c ≈ 6 GPa的壓力時，ρ(T)在3-5 K出現(xiàn)超導(dǎo)轉(zhuǎn)變，并隨加壓逐漸向高溫移動（圖2a插圖），而此時正常態(tài)ρ(T)仍保持半導(dǎo)體型的導(dǎo)電特征。通過高壓下的交流磁化率測試并對比EuTe₂和Pb的抗磁信號（圖2b），排除了雜質(zhì)超導(dǎo)的可能，確認EuTe₂中觀察到的超導(dǎo)態(tài)為體超導(dǎo)。

　　為了進一步探究高壓下的磁基態(tài)以及外磁場對正常態(tài)和超導(dǎo)態(tài)的影響，科研人員在P_c附近詳細測試了不同磁場下的ρ(T)和不同溫度下的ρ(H)曲線，發(fā)現(xiàn)磁場仍會造成半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變（圖3a）和電阻的陡降（圖3b）。這表明EuTe₂在P_c附近的高壓下仍具有A型反鐵磁結(jié)構(gòu)，但H_c^SF會隨壓力增加而逐漸升高。磁場對電阻轉(zhuǎn)變的逐漸抑制進一步驗證了超導(dǎo)電性，同時在具有凈鐵磁分量的傾斜反鐵磁態(tài)超導(dǎo)仍可存在（圖3c），這表明其具有較大的上臨界磁場H_c2。如圖3d所示，無論是采用Ginzburg-Landau（G-L）公式還是Werthamer-Helfand-Hohenberg（WHH）模型進行擬合，P_c附近超導(dǎo)態(tài)的零溫H_c2(0)都非常接近甚至超過弱耦合的泡利順磁極限H_P = 1.84T_c，這說明EuTe₂中的超導(dǎo)態(tài)具有強耦合或非常規(guī)配對機制。此外，圖3d中的H_c2(T)數(shù)據(jù)點在~2 T發(fā)生了不連續(xù)側(cè)移，這來源于Eu²⁺晶格的自旋翻轉(zhuǎn)貢獻了額外的內(nèi)磁場，進一步表明局域磁矩對超導(dǎo)態(tài)具有調(diào)制作用。

　　綜合上述實驗結(jié)果，研究繪制了EuTe₂單晶的溫度-壓力/磁場相圖。如圖4a所示，T_N(P)隨壓力增加而升高，其斜率dT_N/dP在P_c ≈ 6 GPa發(fā)生顯著改變，即從0.85 K/GPa提高至3.7 K/GPa，而超導(dǎo)恰好在P_c附近出現(xiàn)，且T_c(P)也隨加壓而單調(diào)升高。因此，EuTe₂中發(fā)現(xiàn)的壓致超導(dǎo)不僅與反鐵磁序共存，而且二者表現(xiàn)出反常的同步增強現(xiàn)象。此外，從P_c附近(~7 GPa)的溫度-磁場相圖（圖4b）可以看出，超導(dǎo)態(tài)還可以與具有凈鐵磁分量的傾斜反鐵磁序共存。由于高壓下的同步輻射XRD測試結(jié)果排除了在P_c附近發(fā)生結(jié)構(gòu)相變的可能，研究認為高壓下EuTe₂的物性演化與Te-5p能帶的展寬和Eu²⁺磁交換作用的增強密切聯(lián)系，即加壓使Te-5p能帶提供了更多的載流子，這些載流子在高溫時通過間接交換作用增強了Eu²⁺離子之間的交換作用，同時在低溫又形成庫珀對。這可以解釋超導(dǎo)的出現(xiàn)伴隨著反鐵磁序的同步增強，而磁性自由度的參與也可以理解超導(dǎo)態(tài)的反常性質(zhì)。EuTe₂中發(fā)現(xiàn)的這些新奇物理現(xiàn)象值得深入研究，并為揭示磁性超導(dǎo)體中的配對機制和反常物性提供了新的材料研究平臺。

　　近日，相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到北京市自然科學(xué)基金重點專題項目、國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B類）和中科院青年創(chuàng)新促進會等的支持。物理所EX6組副研究員孫建平、SC4組研究員董曉莉和副研究員張華、T06組研究員胡江平和特聘研究員蔣坤，以及日本東京大學(xué)教授Yoshiya Uwatoko等參與研究。

　　論文鏈接 

　　圖1.EuTe₂常壓下的結(jié)構(gòu)和物性：a、晶體結(jié)構(gòu)示意圖，b、A型反鐵磁結(jié)構(gòu)，c、傾斜反鐵磁結(jié)構(gòu)，d、不同磁場下的電阻率曲線，插圖為5K時的磁阻曲線。

　　圖2.EuTe₂高壓下的物性：a、電阻，b、低溫區(qū)交流磁化率，c、高溫區(qū)交流磁化率，d、交流比熱。

　　圖3.a、EuTe₂在~7 GPa壓力和不同磁場下的電阻曲線，b、不同壓力下的5 K電阻-磁場曲線，c、EuTe₂在6.6 GPa壓力和不同磁場下的低溫電阻曲線，d、臨界壓力附近的上臨界磁場擬合，長虛線和短虛線分別表示Ginzburg-Landau（G-L）和Werthamer-Helfand-Hohenberg（WHH）模型擬合曲線，水平橫線是兩個樣品的泡利順磁極限Hp(0)。

　　圖4.EuTe₂的（a）溫度-壓力相圖和（b）7 GPa的溫度-磁場相圖。