最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心利用材料基因工程“連續組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術”,獲得了奇異金屬散射(線性電阻斜率A1)與高溫超導轉變溫度(Tc)之間的普適物理規律(A10.5~Tc)。這一規律揭示了非常規超導與奇異金屬態這兩大跨世紀難題的共同驅動機制,走出高溫超導“量變導致質變”的關鍵一步。相關成果2月17日在《自然》雜志發表【Nature 602, 431,2022】。
超導自誕生至今已有110年的研究歷史,早期的超導研究集中在傳統金屬及合金中,其超導轉變溫度通常較低(小于30 K)。在超導轉變溫度之上,超導體處于正常態,跟普通金屬性質相似。1957年,Bardeen、Cooper、Schrieffer(BCS)在同位素效應的啟發下,首次構建了以聲子為媒介的電子配對圖像,成功地解釋了傳統金屬及合金中的超導電性。基于BCS電聲耦合機制,常壓下超導轉變溫度存在一個約為40 K(約零下236攝氏度)的上限即McMillan極限。
1986年發現的銅氧化物超導家族,其超導轉變溫度突破McMillan極限,常壓下最高到達135K。已有的實驗結果證實高溫超導體中同樣存在電子配對,但不同于電聲子配對機制,高溫超導體廣泛被認為來源于電子間關聯相互作用,被稱為非常規超導體。經過30多年的研究,高溫超導機理仍未達成共識,成為凝聚態物理研究中的跨世紀難題。究其原因,高溫超導體系的復雜性使得研究者對決定其轉變溫度的重要物理量實驗認識仍然不足,尚不能啟發理論突破。
隨著研究不斷深入,越來越多的證據表明高溫超導的奧秘可能存在于產生超導的正常態當中。對于銅氧化物超導體,當溫度升至超導轉變溫度以上,其電阻率ρ隨溫度T表現出線性依賴(即Δρ=A1T)的“奇異金屬”行為,與常規金屬的費米液體平方關系(Δρ=A2T2)相悖,成為高溫超導體正常態中最為“不正常”的特性。同高溫超導的機理一樣,奇異金屬行為的微觀起源也是凝聚態物理的一大未解之謎。已有的實驗結果顯示,奇異金屬態與高溫超導相輔相成,因此揭示它們之間的內在量化聯系有望為進一步揭示高溫超導機理提供重要線索。
中科院物理所研究員金魁帶領團隊發揮超導單晶薄膜和超導組合薄膜技術特色,長期深入研究一類關鍵高溫超導體系La2-xCexCuO4(LCCO,唯一覆蓋全超導摻雜區的電子型高溫超導體系,但只能以單晶薄膜的形式穩定存在)。2011年,金魁及合作者基于數年努力獲得的系列高質量單組分LCCO超導單晶薄膜,首次獲得完整的電子摻雜銅氧化物過摻雜區域相圖,發現了該體系異于反鐵磁自旋漲落的第二量子臨界點。
他們通過研究LCCO薄膜低至20 mK的正常態輸運特性,發現奇異金屬散射率A1與超導轉變溫度Tc呈正關聯,暗示奇異金屬態與高溫超導存在某種內在聯系。然而,受組分控制精度限制,使用傳統的單點研究模式難以得到足夠數量的高精度數據,這使得獲取兩者之間的定量化規律成為一個極具挑戰性的課題。
該團隊歷時多年創造性地將材料基因工程的理念和核心技術引入超導研究,針對高溫超導材料特點不斷發展高通量制備與跨尺度快速表征技術,推進材料基因計劃與超導研究的深度交叉融合,開創了獨具特色的高通量超導研究范式。
2017年,團隊首次利用組合激光分子束外延技術在1 平方厘米單晶襯底上成功制備出沿一個方向具有連續化學組分梯度(0.10≤x≤0.19)的單一取向La2-xCexCuO4高通量薄膜,其兩端組分分別對應于最佳超導摻雜(x = 0.10)和費米液體金屬(x = 0.19)。
在此基礎上,結合團隊發展的從毫米到微米的跨尺度結構和輸運表征技術,將物性分辨率提升兩個數量級(至萬分之一),從而精確地確定了量子臨界組分xc。通過國際合作在美國勞倫斯伯克利國家實驗室同步輻射光源完成微米量級的X射線結構分析。
傳統實驗方法三年時間只有個別數據點,而基于新一代全流程高通量實驗,團隊成功在數月時間積累足夠數量的可靠數據,并首次觀察到了超導轉變溫度Tc、相對摻雜組分(x-xc)與奇異金屬散射率A1三者之間的定量化規律Tc ~ (x-xc)0.5 ~ A10.5。更重要的是,從LCCO中獲得的Tc ~ A10.5規律可推廣至空穴型銅氧化物、鐵基超導體、有機超導體等非常規超導體系,具有普適性,表明奇異金屬態與非常規超導態有共同的驅動因素。
這一工作是材料基因計劃與超導研究的深度交叉融合產生的高通量超導研究范式的成功案例。兩名國際審稿人將該團隊開創的“連續組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術”加速高溫超導定量化物理規律探索的新型研究范式評價為“tour de force”(絕技)。銅氧化物高溫超導體中還有更多的量化規律有待發掘,研究團隊計劃繼續發展和使用新一代高通量實驗技術,系統探索產生高溫超導電性的其他關鍵因素,同時在物理所懷柔材料基因平臺單晶薄膜實驗站推廣該實驗技術至其他量子材料體系。
該工作是在中科院院士趙忠賢建議下,由金魁構思并帶領團隊攻關,物理所特聘研究員蔣坤、研究員楊義峰、胡江平、向濤提供理論支持,特聘研究員程智剛協助低溫測試、美國勞倫斯伯克利國家實驗室研究員Tamura和馬里蘭大學教授Takeuchi幫助同步輻射結構表征。金魁團隊主任工程師袁潔和特聘研究員陳其宏為并列第一作者,多名博士后、研究生和已畢業博士生參與貢獻。胡江平、Takeuchi和金魁為共同通訊作者。
以上工作得到國家重點研究發展計劃、國家自然科學基金、北京自然科學基金、廣東省重點領域研發計劃以及中科院戰略性先導科技專項(B類)、前沿重點項目和創新交叉團隊的支持。
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