近日，中國(guó)科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所董慧團(tuán)隊(duì)在固-液界面質(zhì)子輸運(yùn)研究方面取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果以Accelerated proton dissociation in an excited state induces superacidic microenvironments around graphene quantum dots為題，發(fā)表在《自然-通訊》上。

界面質(zhì)子輸運(yùn)是液相環(huán)境下蛋白質(zhì)等的生物大分子水動(dòng)力學(xué)、電池質(zhì)子交換、催化機(jī)制研究的基礎(chǔ)。開(kāi)展基態(tài)/激發(fā)態(tài)下的固-液界面質(zhì)子輸運(yùn)特性的原位研究在生命、材料、能源、化學(xué)等領(lǐng)域具有重要意義，但鮮有關(guān)于激發(fā)態(tài)下固-液界面質(zhì)子輸運(yùn)特性原位的研究。董慧團(tuán)隊(duì)自主開(kāi)發(fā)了基于超導(dǎo)量子干涉器件的光場(chǎng)融合極低場(chǎng)磁共振系統(tǒng)，結(jié)合上海微系統(tǒng)所丁古巧團(tuán)隊(duì)研發(fā)的石墨烯量子點(diǎn)可控制備技術(shù)，通過(guò)磁共振弛豫時(shí)間反映納米材料界面處質(zhì)子解離率及質(zhì)子交換速率，開(kāi)展了碳納米結(jié)構(gòu)在光激發(fā)條件下界面質(zhì)子解離及交換過(guò)程的原位研究。

得益于極低場(chǎng)磁共振系統(tǒng)的兼容性以及對(duì)質(zhì)子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的敏感性，科研人員將波長(zhǎng)、光強(qiáng)可調(diào)的激光施加至樣品位置，發(fā)現(xiàn)羥基化石墨烯量子點(diǎn)在光激發(fā)下具有更高的質(zhì)子解離率，并通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)位于石墨烯量子點(diǎn)邊緣的羥基更易解離質(zhì)子。基于上述成果，研究人員在室溫、常壓、近中性的水相環(huán)境中實(shí)現(xiàn)了石墨烯量子點(diǎn)的光誘導(dǎo)界面多尺寸分子快速修飾，并利用激發(fā)態(tài)石墨烯量子點(diǎn)表面超強(qiáng)酸實(shí)現(xiàn)了高效催化經(jīng)典模型體系Friedel-Crafts烷基化反應(yīng)。

該研究發(fā)展的極低場(chǎng)磁共振弛豫技術(shù)可以集成光、電、熱、超聲等外場(chǎng)調(diào)控手段，使得在激發(fā)態(tài)下研究納米材料固-液界面質(zhì)子輸運(yùn)行為成為可能，為探討液相環(huán)境下質(zhì)子的慢速動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了工具。

研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)和上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)等的支持。

論文鏈接

（a）光場(chǎng)融合極低場(chǎng)磁共振系統(tǒng)示意圖；（b）基態(tài)與激發(fā)態(tài)下納米材料界面質(zhì)子交換及磁共振弛豫時(shí)間擬合示意圖