近日，中國科學院上海微系統與信息技術研究所納米材料與器件實驗室丁古巧團隊在石墨烯量子點制備及熒光機制研究方面取得進展。該工作深化了關于石墨烯量子點發光機理的認知，闡釋了多變量體系下機器學習輔助材料制備成果所包含物理內涵。相關研究成果以Precursor Symmetry Triggered Modulation of Fluorescence Quantum Yield in Graphene Quantum Dots為題，發表在《先進功能材料》（Advanced Functional Materials）上。

圖1. 結合群論的主成分分析方法揭示雙組份“自下而上”多變量反應體系中各種特征參量作用于石墨烯量子點的熒光量子產率物理機制

近年來，以石墨烯量子點為代表的碳基量子點材料因獨特的sp2–sp3雜化碳納米結構，表現出優異的光學、電學、磁學的性質。在石墨烯量子點“自下而上”法制備中，多變量反應體系使其在合成與機制領域面臨挑戰。此外，機器學習以高效的分析算法和模型在復雜體系分析、新型材料設計等領域展現出優勢。然而，由于缺失具備實際物理內涵的結構特征描述符，機器學習僅能得到難以闡釋物理內涵的數學模型。這限制了機器學習在相關研究中的可遷移性和實用性。石墨烯粉體課題組博士研究生陳良鋒、副研究員楊思維結合群論在分子結構描述上的優勢，通過控制變量實驗與結構化學理論的結合，將具有實際物理含義的描述符應用于機器學習，揭示了石墨烯量子點的前驅體結構與熒光量子產率間關聯的物理內涵。

該研究利用高結構剛性sp3前驅體與柔性sp2結構前驅體之間的“自下而上”反應，實現了石墨烯量子點中sp2-sp3雜化碳納米結構的調制。研究結合熱動力學理論，闡明了sp3剛性結構能夠通過抑制非輻射躍遷過程提高石墨烯量子點量子產率。進一步，研究借助群論在描述分子結構方面的優勢，結合主成份分析，明確了石墨烯量子點制備過程中影響石墨烯量子點熒光量子產率的三個決定性因素——結構因子、溫度因子和濃度因子。

圖2. 機器學習結果指導的高量子產率石墨烯量子點及熒光防偽加密應用演示

與以往基于機器學習的研究工作相比，該團隊基于群論的進一步研究，揭示了機器學習結果中分子的簡正振動是前驅體對稱性作用于石墨烯量子點量子產率增量的核心物理機制。基于上述原理的指導，該工作獲得了絕對量子產率高達83%的石墨烯量子點。這一石墨烯量子點的光致發光性能在熒光信息防偽加密中具有應用前景。

研究工作得到中國科學院青年創新促進會、上海市科學技術委員會以及集成電路材料全國重點實驗室開放課題等的支持。

論文鏈接