中國科學(xué)院國家納米科學(xué)中心劉新風(fēng)團(tuán)隊聯(lián)合北京師范大學(xué)張文凱團(tuán)隊和北京大學(xué)張青團(tuán)隊研究了機(jī)械剝離的InSe中面外激子的熒光發(fā)射增強(qiáng),最大增強(qiáng)因子達(dá)34000,為面外激子光學(xué)性能的調(diào)控和面外偶極取向的集成光子設(shè)備的設(shè)計奠定了基礎(chǔ)。相關(guān)成果發(fā)表在《納米快報》(Nano Letters)上。
二維半導(dǎo)體材料固有的面外(OP)激子表現(xiàn)出垂直于原子平面的偶極矩。由于其嚴(yán)格的p偏振發(fā)射、可調(diào)的自旋谷耦合和支撐較高的偏置場,OP激子被認(rèn)為是新興光子學(xué)應(yīng)用中光與物質(zhì)相互作用的有效介質(zhì)。與面內(nèi)(IP)激子不同,OP激子對擾動光場的貢獻(xiàn)通常可以忽略不計,因為選擇規(guī)則阻礙了其吸收。 OP激子對正常入射光的禁阻躍遷阻礙了激子-光子相互作用,削弱了其光學(xué)響應(yīng)。目前,對二維半導(dǎo)體材料中IP激子的光學(xué)性能調(diào)控已經(jīng)被廣泛研究,但對OP激子進(jìn)行有效的光學(xué)性能調(diào)控仍然缺乏完整的理解,特別是OP激子如何與外加光場的耦合,激發(fā)有效的光與物質(zhì)相互作用。解決這些問題對于優(yōu)化和擴(kuò)展OP激子半導(dǎo)體材料的應(yīng)用十分重要。其中,恰當(dāng)?shù)慕Y(jié)構(gòu)設(shè)計和樣品選擇是必不可少的。
研究團(tuán)隊使用機(jī)械剝離的InSe,定點轉(zhuǎn)移InSe嵌入由單分散的銀立方和金膜構(gòu)成的等離激元納米腔。結(jié)合顯微成像和掃描電子顯微鏡成功構(gòu)筑樣品結(jié)構(gòu),在InSe表面僅保留一個銀立方,排除了其他銀立方的影響。時域有限差分法模擬證明了等離激元納米腔在入射光激發(fā)下能夠產(chǎn)生OP局域電場,能有效實現(xiàn)激子和等離激元相互作用。穩(wěn)態(tài)熒光和功率依賴的熒光證明了等離激元納米腔對OP激子的調(diào)控,增強(qiáng)因子高且保持穩(wěn)定。厚度依賴的OP激子熒光增強(qiáng)揭示了增強(qiáng)因子與InSe厚度的反比關(guān)系,結(jié)合局域電場模擬得到局域電場強(qiáng)度隨InSe厚度的減小而增強(qiáng);波長依賴的OP激子熒光增強(qiáng)證明了共振激發(fā)等離激元納米腔模式得到了最優(yōu)的增強(qiáng)因子34000,并在歸一化的散射和反射光譜中得到驗證;由于局域態(tài)密度的改變,珀塞爾效應(yīng)(Purcell effect)加速了OP激子的輻射速率,結(jié)合OP局域電場和Purcell因子的模擬成功復(fù)現(xiàn)了實驗數(shù)據(jù)。團(tuán)隊還進(jìn)一步研究了等離激元納米腔對OP激子遠(yuǎn)場輻射的影響,通過測量動量分辨的k空間成像,計算OP激子貢獻(xiàn)占比,證明信號主要來自于OP激子,IP激子的貢獻(xiàn)可以忽略不計。研究提取角分辨熒光光譜,進(jìn)一步證實了等離激元納米腔對OP激子發(fā)射方向的調(diào)控。這項研究從空間、時間和能量角度拓展了對OP激子光學(xué)性能調(diào)控的理解,為面外偶極取向的片上光子器件的設(shè)計和性能優(yōu)化提供了途徑。
相關(guān)研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委等項目的支持。
圖1(a)InSe嵌入等離激元納米腔結(jié)構(gòu)示意圖,插圖為樣品結(jié)構(gòu)截面示意圖。(b)波長依賴的熒光增強(qiáng)因子光譜,插圖為微區(qū)瞬態(tài)反射光譜測量示意圖。

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