CsPbBr₃單晶微米片各向異性光增益特性及全光調(diào)控激射ON/OFF研究方面取得進展，為基于鈣鈦礦微納結(jié)構(gòu)的新型功能各向異性器件的設計提供了新思路。相關研究成果發(fā)表在Nano Letters上。 

　　近年來，鈣鈦礦材料因具有優(yōu)異的光電性能，使得其不僅在光伏領域具有突出表現(xiàn)，在微納激光器等光電器件領域也備受矚目。相比傳統(tǒng)激光器，鈣鈦礦微型激光器不僅具有極低的激射閾值和更好的光譜相干性，同時工作波長調(diào)諧范圍可覆蓋可見光到近紅外。而作為微納激光器中最重要的組成部分之一的增益介質(zhì)的增益性質(zhì)直接影響激光器件的性能。盡管鈣鈦礦在小型激光器方面取得諸多進展，但對于鈣鈦礦微納米結(jié)構(gòu)的光學增益系數(shù)的研究尚未見報道。為了進一步提高鈣鈦礦微納激光的性能和拓展其應用，了解其光增益特性非常必要。現(xiàn)有的光增益測量方法都是基于宏觀自由光路，適用于多晶薄膜、大單晶、液體等樣品，迫切需要一種能夠為微納結(jié)構(gòu)提供足夠空間分辨率的微區(qū)增益測試方法，以觀察到被多晶不均勻性和集合平均效應所掩蓋的特殊現(xiàn)象。 

　　該研究團隊在具有各向異性結(jié)構(gòu)的正交相CsPbBr₃單晶微米片上（圖1），通過微區(qū)變條紋長度（μ-VSL）的測試方法（圖2a）觀察到偏振依賴的光增益特性，發(fā)現(xiàn)沿[00-2]方向增益大于[1-10]方向增益（圖2b）。從結(jié)構(gòu)出發(fā)，研究分析出正交結(jié)構(gòu)無序性使得兩個方向上的Pb-Br鍵長和鍵角不同，對應的畸變量也不同，畸變大的局域性更強，對應躍遷能量越分立，躍遷能量越高；反之則躍遷能量更低。躍遷沿電子更離域化取向，也就是輻射復合更容易沿[00-2]方向發(fā)生，因此具有更大的光學增益。沿更大光增益方向[00-2]，進行功率依賴性質(zhì)的研究(圖2c)發(fā)現(xiàn)，隨著載流子濃度的增加，光增益值先是陡峭上升，經(jīng)歷短暫飽和后開始下降，最大可達5077cm^-1的高增益。通過建立激子和自由載流子模型，擬合結(jié)果與實驗結(jié)果一致表明，在低載流子密度時載流子以激子形式存在并發(fā)生輻射復合產(chǎn)生光增益；而在高功率密度下，激子分離為自由載流子、俄歇等，非輻射復合逐漸發(fā)生作用并占主導地位，這一光損耗造成了增益的快速下降。 

　　利用上述各向異性的光增益性質(zhì)，該研究實現(xiàn)了對鈣鈦礦微米片激射ON/OFF的全光調(diào)制。使用線偏振光周期性激發(fā)[1-10]和[00-2]方向，當偏振角為90°的整數(shù)倍（即沿[1-10])時，發(fā)射光譜表現(xiàn)為寬的自發(fā)輻射譜，暗場熒光成像則表現(xiàn)出均勻的熒光。而當偏振角為180°的整數(shù)倍 (即沿[00-2]) 時，在寬的自發(fā)輻射峰的低能邊出現(xiàn)了一個明顯的尖峰，暗場熒光成像則在微米片邊緣顯示出更加明亮的發(fā)光現(xiàn)象。這些結(jié)果說明了人們可通過控制激發(fā)光偏振態(tài)，實現(xiàn)激射以及激射ON/OFF狀態(tài)的調(diào)控（圖3）。這些發(fā)現(xiàn)可促進鈣鈦礦在先進激光和量子信息技術(shù)領域的研究和應用。 

　　相關研究工作得到了中科院戰(zhàn)略性先導科技專項（B類）、科學技術(shù)部重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、北京市自然科學基金等項目的支持。 

　　論文鏈接

圖1 正交相CsPbBr₃單晶微米片各向異性結(jié)構(gòu)。(a)微區(qū)偏振測量和單胞結(jié)構(gòu)示意圖；(b)和(c)微米片PL圖像和SEM照片；(d)選區(qū)電子衍射表明微米片面內(nèi)垂直邊分別為[1-10]和[00-2]；(e) 偏振拉曼證明結(jié)構(gòu)各向異性。 

　　

圖2  (a) μ-VSL光路和不同長度條紋光斑光學照片；(b) [00-2]方向(右)和[1-10]方向(左)的光增益統(tǒng)計數(shù)據(jù)展示出各向異性光增益；(c) 沿[00-2]方向功率依賴的光增益實驗和擬合結(jié)果。 

圖3 不同偏振角度下的熒光成像(a)和光譜(b)；(c)通過偏振實現(xiàn)激射ON/OFF調(diào)制。