光與物質(zhì)之間的強(qiáng)耦合作為一種基本的量子光學(xué)現(xiàn)象，具有重要的科學(xué)意義。當(dāng)量子發(fā)光體與光腔的耦合強(qiáng)度超過(guò)兩者的平均損耗時(shí)，強(qiáng)耦合發(fā)生，形成部分光部分物質(zhì)的極化激元態(tài)，在玻色-愛(ài)因斯坦凝聚、極化激元激光、量子信息等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值。介質(zhì)光腔的模式體積受到衍射極限的制約，從而限制了其能達(dá)到的耦合強(qiáng)度。表面等離激元可以將光場(chǎng)限制在納米尺度空間，實(shí)現(xiàn)突破衍射極限的光場(chǎng)操控，因此，等離激元納米結(jié)構(gòu)成為具有超小模式體積的納米光腔。模式體積的減小使等離激元納米結(jié)構(gòu)與量子發(fā)光體的耦合強(qiáng)度更大，可在室溫下發(fā)生強(qiáng)耦合，甚至可以實(shí)現(xiàn)單激子水平的強(qiáng)耦合。

　　目前，對(duì)表面等離激元與激子強(qiáng)耦合體系的實(shí)驗(yàn)研究主要是利用散射、反射和透射光譜，強(qiáng)耦合會(huì)導(dǎo)致這些光譜的劈裂，反映出各個(gè)極化激元態(tài)的形成。然而，在光致發(fā)光譜（熒光譜）中，主要觀測(cè)到光譜的展寬或低能量的極化激元態(tài)。這些強(qiáng)耦合體系的熒光譜線特征的起源尚不清楚。相比于散射等光學(xué)過(guò)程，熒光過(guò)程更加復(fù)雜。在耦合體系中，部分熒光通過(guò)表面等離激元的散射發(fā)出。此外，探測(cè)到的熒光信號(hào)中通常也包含未與表面等離激元耦合的激子的熒光。由于熒光發(fā)射過(guò)程和信號(hào)組成的復(fù)雜性，從熒光譜中提取出強(qiáng)耦合信息更加困難。

　　中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心研究員魏紅課題組與武漢大學(xué)教授徐紅星課題組合作，針對(duì)上述問(wèn)題開(kāi)展研究。科研團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了銀納米線與單層WSe₂的耦合體系，由于銀納米線支持傳輸?shù)谋砻娴入x激元，使區(qū)分不同來(lái)源的熒光信號(hào)成為可能，為分析表面等離激元與激子耦合的基本物理過(guò)程及強(qiáng)耦合的光譜特性提供了一個(gè)理想體系。耦合體系的散射光譜中出現(xiàn)由一個(gè)或兩個(gè)表面等離激元模式與激子耦合引起的拉比劈裂（圖1），拉比劈裂大小超過(guò)表面等離激元與激子的平均損耗，表明強(qiáng)耦合的發(fā)生。研究利用納米線表面等離激元的傳輸提取出通過(guò)表面等離激元發(fā)射的熒光，表明熒光譜和散射譜具有相同的線型特征，熒光譜上也表現(xiàn)出由表面等離激元-激子強(qiáng)耦合產(chǎn)生的兩個(gè)極化激元態(tài)（圖2）。研究利用耦合振子模型并結(jié)合單層WSe₂的熒光譜，計(jì)算得到耦合體系的熒光譜，對(duì)計(jì)算數(shù)據(jù)分析的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致（圖3）。該研究揭示了表面等離激元-激子強(qiáng)耦合體系中熒光發(fā)射過(guò)程與表面等離激元散射過(guò)程的關(guān)系，理清了熒光的光譜特征形成的原因，為剖析表面等離激元-激子耦合體系豐富的光譜現(xiàn)象提供了新方法和新思路。

　　相關(guān)研究成果以Unified Scattering and Photoluminescence Spectra for Strong Plasmon-Exciton Coupling為題，發(fā)表在Physical Review Letters上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和中科院的支持。

　　論文鏈接 

　　圖1.（a）銀納米線-單層WSe₂耦合體系的示意圖和光學(xué)顯微鏡圖像，（b）玻璃基底上單層WSe₂的透射譜和熒光譜，（c）玻璃基底上（I、III）和單層WSe₂上（II、IV）的銀納米線的散射譜

　　圖2.銀納米線-單層WSe₂耦合體系的熒光譜（a、d），歸一化的熒光譜（b、e）及對(duì)應(yīng)的散射譜（c、f）

　　圖3.（a）實(shí)驗(yàn)熒光譜（實(shí)心點(diǎn)）及計(jì)算熒光譜（空心點(diǎn)）擬合峰的能量隨低能量等離激元模式的能量E₁的變化關(guān)系，（b）實(shí)驗(yàn)熒光譜中低能量極化激元峰與激子峰的強(qiáng)度比值隨E₁的變化關(guān)系