近年來，拓?fù)浣^緣體由于獨特的能帶結(jié)構(gòu)和受拓?fù)浔Ｗo(hù)的量子性質(zhì)，是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域中重要的研究方向。本征磁性拓?fù)浣^緣體的發(fā)現(xiàn)，掀起了新的研究熱潮。因為在這類磁性拓?fù)浣^緣體中，磁性和拓?fù)浔砻鎽B(tài)之間的相互作用會產(chǎn)生許多奇異的拓?fù)淞孔有?yīng)，如量子反常霍爾效應(yīng)、手性馬約拉納費米子和軸子絕緣體等。2019年，中國科學(xué)院物理研究所和上海交通大學(xué)物理系合作，通過角分辨光電子能譜（ARPES）測量和第一性原理計算，證實了EuSn₂As₂是本征磁性拓?fù)浣^緣體[Phys. Rev. X 9, 041039 (2019)]。

　　壓力作為基本的熱力學(xué)參數(shù)，在拓?fù)浣^緣體的研究中起重要作用。壓力能夠有效地調(diào)節(jié)物質(zhì)的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)，從而誘導(dǎo)新的物理性質(zhì)和物理現(xiàn)象。在典型的拓?fù)浣^緣體Bi₂Se₃、Bi₂Te₃和Sb₂Te₃中，已觀察到壓力誘導(dǎo)的超導(dǎo)性。它們在環(huán)境壓力下具有層狀菱形（R-3m）結(jié)構(gòu)并在高壓下轉(zhuǎn)變成為單斜（C2/m）晶體結(jié)構(gòu)，并且這些結(jié)構(gòu)相變往往伴隨著超導(dǎo)相的產(chǎn)生或超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的突變，體現(xiàn)了結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)之間的強(qiáng)相關(guān)性。EuSn₂As₂化合物在常壓條件下（將其命名為α-EuSn₂As₂）具有和Bi₂Te₃同樣的層狀菱形（R-3m）結(jié)構(gòu)，然而目前未有關(guān)于EuSn₂As₂的高壓研究報道。

　　近日，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員王建濤、副研究員于曉輝、博士趙琳（吉林大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)生）、副研究員洪芳、研究員程金光，與吉林大學(xué)教授韓永昊等，通過第一性原理理論計算和原位高壓實驗，發(fā)現(xiàn)了一個新的三維網(wǎng)狀β-EuSn₂As₂晶體結(jié)構(gòu)[圖1（c）]。理論計算表明該結(jié)構(gòu)具有單斜（C2/m）對稱性，由蜂窩狀的Sn層和鋸齒型As鏈組成，在壓力作用下，可由層狀α-EuSn₂As₂晶體結(jié)構(gòu)通過“兩步重構(gòu)機(jī)制”轉(zhuǎn)變而成[圖1（a-c）]：最近鄰的SnAs原子層通過Sn-Sn成鍵而鏈接在一起[見圖1（b）]，而后彎曲的Sn-Sn鍵逐漸變平形成蜂窩狀Sn層，同時As原子跨過Eu層成鍵形成連接Sn層的鋸齒型As鏈，最終形成三維網(wǎng)狀β-EuSn₂As₂結(jié)構(gòu)。能量計算表明當(dāng)壓力大于14.3GPa時，三維網(wǎng)狀β-EuSn₂As₂結(jié)構(gòu)比層狀α-EuSn₂As₂結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定[圖1（e）]。聲子譜計算同樣證實了β-EuSn₂As₂結(jié)構(gòu)的高壓穩(wěn)定性（圖2）。同時，實驗上通過原位高壓X射線衍射實驗確認(rèn)了EuSn₂As₂樣品在12.6 GPa時發(fā)生了由層狀菱形相（α-EuSn₂As₂）到三維網(wǎng)狀單斜相（β-EuSn₂As₂）的結(jié)構(gòu)相變（圖3）。通過原位高壓電阻測量發(fā)現(xiàn)，在約5GPa和15GPa時，樣品在低溫區(qū)發(fā)生了“絕緣-金屬-超導(dǎo)”的物態(tài)轉(zhuǎn)變（圖4）。超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度在15GPa到實驗最高壓力30.8 GPa的壓力范圍內(nèi)約為4 K的恒定值。

　　該實驗用樣品由物理所博士伊長江、研究員石友國等提供。原位高壓X射線衍射（XRD）實驗在北京同步輻射裝置（BSRF） 4W2高壓站完成。原位高壓電阻測量在懷柔綜合極端條件實驗裝置完成。該研究通過第一性原理理論計算和原位高壓實驗，發(fā)現(xiàn)了一個新的EuSn₂As₂高壓晶體結(jié)構(gòu)，有關(guān)電子輸運性質(zhì)的轉(zhuǎn)變很好地反映和證實了“兩步重構(gòu)機(jī)制”。這些發(fā)現(xiàn)擴(kuò)展了對層狀磁性拓?fù)浣^緣體的認(rèn)識，并將激發(fā)更多相關(guān)工作的開展。相關(guān)研究成果發(fā)表在2021年4月13日出版的《物理評論快報》[Phys. Rev. Lett. 126, 155701 (2021)]上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委員會以及中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（B類）等的支持。

圖1.高壓結(jié)構(gòu)相變與結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。（a）層狀α-EuSn₂As₂在0 GPa時的結(jié)構(gòu)（R-3m對稱性），包含4個彎曲的SnAs層和兩個Eu原子層。（b）層狀α-EuSn₂As₂在10 GPa時的結(jié)構(gòu)（R-3m對稱性），最近鄰的兩個SnAs原子層通過Sn-Sn鍵鏈接在一起。（c）單斜β-EuSn₂As₂網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)在20 GPa時的形貌（C2/m對稱性），其網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)由蜂窩狀Sn層和鋸齒型As鏈組成，虛線表示其磁構(gòu)原胞（P2/m對稱性）。（d）蜂窩狀Sn原子層的俯視圖。（e）α-EuSn₂As₂和β-EuSn₂As₂結(jié)構(gòu)的相對焓值隨壓力的變化，當(dāng)壓力大于14.3GPa時，β-EuSn₂As結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定

圖2.β-EuSn₂As₂結(jié)構(gòu)（P2/m反鐵磁對稱性）在20 GPa時的聲子譜和聲子態(tài)密度。200和140 cm^-1附近的高頻聲子譜主要由As原子貢獻(xiàn)，55 cm^-1附近的低頻聲子譜主要由Sn原子貢獻(xiàn)。在整個布里淵區(qū)，沒有觀察到虛頻，證實了β-EuSn₂As₂晶體結(jié)構(gòu)的動力學(xué)穩(wěn)定性

圖3.（a）EuSn₂As₂在0.16-30.7 GPa壓力下的原位XRD衍射圖，波長λ = 0.6199 ？。（b）-（d）在0.16, 15.6 和27.8 GPa時的精修XRD衍射圖。（e）在20 GPa時計算的β相XRD圖，其中兩個主峰對應(yīng)于（a）中12.6 GPa以上出現(xiàn)的兩個新衍射峰

圖4.（a-c）在0.77-30.8 GPa壓力下EuSn₂As₂的變溫電阻測量。低溫下的“絕緣-金屬-超導(dǎo)”物態(tài)轉(zhuǎn)變壓力分別約為5和15 GPa。箭頭指示其奈爾溫度（T_N）。（d）150 K時電阻隨壓力的變化曲線。在5 GPa和12.6 GPa附近的兩個不連續(xù)變化點分別對應(yīng)于“兩步重構(gòu)機(jī)制”的第一階段和第二階段的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變