近藤效應(yīng)來源于非磁金屬中微量的磁性雜質(zhì)散射。由于非磁性主體的傳導(dǎo)電子與磁性雜質(zhì)的局域磁矩相互作用，電阻率在低溫下出現(xiàn)極小值。磁性雜質(zhì)對(duì)電阻的貢獻(xiàn)與溫度成對(duì)數(shù)關(guān)系：Δρ = –clnT，其中T是溫度，c是取決于主體金屬及磁性雜質(zhì)的種類和濃度的參數(shù)。當(dāng)溫度低于特征溫度——近藤溫度T_K時(shí)，磁性雜質(zhì)的自旋將被屏蔽，形成總自旋為零的多體單重態(tài)的基態(tài)，即Kondo單態(tài)。由于Kondo單態(tài)的非磁性散射，電阻率在溫度接近0K時(shí)趨于飽和。

　　近年來，少層二維原子晶體CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆等本征鐵磁性的發(fā)現(xiàn)激發(fā)了二維磁性材料的研究熱潮。理論預(yù)測(cè)單層釩基過渡金屬硫族化合物（TMD）VX₂（X = S，Se，Te）為本征鐵磁性材料，單層VSe₂的室溫鐵磁性已在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到，然而，隨著層數(shù)的增加，VSe₂中的鐵磁性迅速減弱，由于其塊體材料的順磁性，VSe₂的本征鐵磁性仍存在爭(zhēng)議。單層VSe₂的磁性可能來源于缺陷或邊界態(tài)，而塊體VSe₂的磁性可能來源于插層的釩離子。微量的插層釩離子由于存在未配對(duì)的3d電子而出現(xiàn)局域磁矩，從而引起近藤效應(yīng)（Kondo effect）。 V₅S₈（或V_0.25VS₂）中大量的插層釩離子組成有序的晶格使其表現(xiàn)為反鐵磁序，而在V₅S₈納米片中，隨厚度減小，反鐵磁序受到抑制，出現(xiàn)弱的鐵磁性。如上所述，VX₂中插層釩離子的未成對(duì)局域d電子會(huì)引起局域磁矩甚至磁有序。但是，VTe₂是否存在本征鐵磁性以及插層釩離子是否會(huì)形成局域磁矩國(guó)際上還鮮有報(bào)道，值得深入研究。

　　中國(guó)科學(xué)院院士、中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心研究員高鴻鈞帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)多年來一直致力于新型二維原子晶體材料的制備、物性調(diào)控及原型器件等方面的研究。在基于釩的過渡金屬硫族化合物VX₂（X = S，Se，Te）的研究中取得一系列研究成果，包括單層VSe₂的分子束外延可控制備[Sci. Bull. 63, 419 (2018)]及其一維圖案化、功能化[Nano Lett. 19, 4897 (2019)]，少層VSe₂單晶絕緣襯底上的可控制備及弱反局域化量子輸運(yùn)[Nano Lett. 19, 4551 (2019)]等。近期，該課題組博士后劉洪濤和副研究員鮑麗宏等利用化學(xué)氣相沉積（CVD）法成功制備了VTe₂的單晶納米片，并對(duì)其低溫電子輸運(yùn)特性進(jìn)行了系統(tǒng)研究。

　　首先，他們采用升華鹽輔助的方法制備了1T相多層VTe₂納米片，通過光學(xué)顯微鏡、原子力顯微鏡（AFM）、X射線衍射（XRD）、X射線光電子能譜（XPS）、掃描電子顯微鏡（SEM）和透射電子顯微鏡（TEM）等對(duì)其進(jìn)行了詳細(xì)的表征（圖1，圖2），證實(shí)所制備的VTe₂納米片為高質(zhì)量的1T相單晶。低溫輸運(yùn)測(cè)試結(jié)果表明VTe₂納米片為金屬，沒有本征的長(zhǎng)程鐵磁序（圖3），只有與局域磁矩相關(guān)的近藤效應(yīng)，具體表現(xiàn)為低溫電阻率極小值以及與磁場(chǎng)方向無關(guān)的負(fù)磁阻（圖3）。局域磁矩通過各向同性的s-d交換作用對(duì)傳導(dǎo)電子的散射導(dǎo)致電阻率極小值和低磁場(chǎng)下的負(fù)磁阻。Hamann方程很好地?cái)M合了低溫電阻率的增加，不同溫度下的負(fù)磁阻可用S = 1/2的布里淵函數(shù)進(jìn)行擬合（圖4）。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，局域磁矩主要來源于VTe₂中的插層釩離子（圖5），碲空位與釩空位等缺陷對(duì)局域磁矩幾乎沒有貢獻(xiàn)。

　　該工作為單層VX₂的制備與物性研究提供了一種思路，也會(huì)促進(jìn)二維過渡金屬硫族化合物的磁性、強(qiáng)關(guān)聯(lián)和多體物理的研究。相關(guān)工作發(fā)表在Nano Letters 上（Nano Lett. 19, 8572-8580 (2019)）。劉洪濤和深圳大學(xué)博士薛運(yùn)周為共同第一作者，鮑麗宏為通訊作者。該工作的合作者還包括中國(guó)科學(xué)院大學(xué)教授周武等。該工作獲得國(guó)家自然科學(xué)基金委（61674170, 61888102）、科技部（2016YFA0202300, 2018FYA0305800）和中科院（XDB30000000, XDB28000000, 20150005）的支持。

　　文章鏈接 

　　圖1. 通過升華鹽輔助的常壓CVD法生長(zhǎng)的VTe₂納米片的形貌與結(jié)構(gòu)表征。（a）1T相VTe₂的原子結(jié)構(gòu)模型。（b）在云母上生長(zhǎng)的六邊形VTe₂納米片的光學(xué)圖像。黑線為站立生長(zhǎng)的VTe₂納米片。（c）厚度為75.5 nm的VTe₂納米片的AFM圖像和高度輪廓。（d）VTe₂納米片的室溫XRD衍射譜。

　　圖2. 1T相VTe₂納米片的透射電鏡（TEM）表征。（a）VTe₂納米片的低倍數(shù)TEM圖像以及（b）釩和（c）碲元素的EDS 能譜成像圖。（a）中插圖是納米片的選區(qū)電子衍射。（d）VTe₂納米片的HAADF-STEM圖像及局部放大圖（e）。晶帶軸為<001>。Te原子較亮，V原子的對(duì)比度較弱。綠點(diǎn)和紅點(diǎn)分別對(duì)應(yīng)于Te原子和V原子。（f）在EELS成像時(shí)獲取的HAADF-STEM圖像。（g）V L_2,3 吸收邊EELS成像，（h）Te M_4,5 吸收邊EELS成像，和（i）RGB彩色圖EELS圖像。紅色為V原子，綠色為Te原子。

　　圖3. VTe₂納米片的低溫電輸運(yùn)特性。（a）電阻率與溫度的關(guān)系。插圖為器件的光學(xué)圖像。（b）不同磁場(chǎng)下的低溫電阻率。溫度為對(duì)數(shù)坐標(biāo)。實(shí)線為Kondo模型擬合曲線。（c，d）不同溫度下的磁阻。（c）中磁場(chǎng)垂直于樣品平面（橫向磁阻）。（d）中磁場(chǎng)平行于樣品平面（縱向磁阻）。（e）1.9 K下橫向與縱向磁阻對(duì)比。（f）20 K橫向與縱向磁阻對(duì)比。實(shí)線為常規(guī)磁阻擬合曲線：MR(％) = aH² + b。

　　圖4. 低溫下的低場(chǎng)負(fù)磁阻特性。擬合參數(shù)S(T)（a）和 [S(T)]^-1/2（b）與溫度的關(guān)系。（a）和（b）中的實(shí)線分別為溫度平方的倒數(shù)及線性擬合。(–Δρ/ρ₀)^1/2與H的關(guān)系圖（c）及其與H/T的關(guān)系圖（d）。（c，d）中的實(shí)線是布里淵函數(shù)擬合曲線，（c）中S = 1/2。

　　圖5. 含插層釩離子的VTe₂的原子結(jié)構(gòu)（a）及投影態(tài)密度（b）。費(fèi)米能級(jí)設(shè)為零。正、負(fù)態(tài)密度分別對(duì)應(yīng)于自旋向上和自旋向下。