最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心利用材料基因工程“連續(xù)組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術(shù)”,獲得了奇異金屬散射(線性電阻斜率A1)與高溫超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(Tc)之間的普適物理規(guī)律(A10.5~Tc)。這一規(guī)律揭示了非常規(guī)超導(dǎo)與奇異金屬態(tài)這兩大跨世紀(jì)難題的共同驅(qū)動(dòng)機(jī)制,走出高溫超導(dǎo)“量變導(dǎo)致質(zhì)變”的關(guān)鍵一步。相關(guān)成果2月17日在《自然》雜志發(fā)表【Nature 602, 431,2022】。
超導(dǎo)自誕生至今已有110年的研究歷史,早期的超導(dǎo)研究集中在傳統(tǒng)金屬及合金中,其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度通常較低(小于30 K)。在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度之上,超導(dǎo)體處于正常態(tài),跟普通金屬性質(zhì)相似。1957年,Bardeen、Cooper、Schrieffer(BCS)在同位素效應(yīng)的啟發(fā)下,首次構(gòu)建了以聲子為媒介的電子配對(duì)圖像,成功地解釋了傳統(tǒng)金屬及合金中的超導(dǎo)電性。基于BCS電聲耦合機(jī)制,常壓下超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度存在一個(gè)約為40 K(約零下236攝氏度)的上限即McMillan極限。
1986年發(fā)現(xiàn)的銅氧化物超導(dǎo)家族,其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度突破McMillan極限,常壓下最高到達(dá)135K。已有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)高溫超導(dǎo)體中同樣存在電子配對(duì),但不同于電聲子配對(duì)機(jī)制,高溫超導(dǎo)體廣泛被認(rèn)為來源于電子間關(guān)聯(lián)相互作用,被稱為非常規(guī)超導(dǎo)體。經(jīng)過30多年的研究,高溫超導(dǎo)機(jī)理仍未達(dá)成共識(shí),成為凝聚態(tài)物理研究中的跨世紀(jì)難題。究其原因,高溫超導(dǎo)體系的復(fù)雜性使得研究者對(duì)決定其轉(zhuǎn)變溫度的重要物理量實(shí)驗(yàn)認(rèn)識(shí)仍然不足,尚不能啟發(fā)理論突破。
隨著研究不斷深入,越來越多的證據(jù)表明高溫超導(dǎo)的奧秘可能存在于產(chǎn)生超導(dǎo)的正常態(tài)當(dāng)中。對(duì)于銅氧化物超導(dǎo)體,當(dāng)溫度升至超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以上,其電阻率ρ隨溫度T表現(xiàn)出線性依賴(即Δρ=A1T)的“奇異金屬”行為,與常規(guī)金屬的費(fèi)米液體平方關(guān)系(Δρ=A2T2)相悖,成為高溫超導(dǎo)體正常態(tài)中最為“不正常”的特性。同高溫超導(dǎo)的機(jī)理一樣,奇異金屬行為的微觀起源也是凝聚態(tài)物理的一大未解之謎。已有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,奇異金屬態(tài)與高溫超導(dǎo)相輔相成,因此揭示它們之間的內(nèi)在量化聯(lián)系有望為進(jìn)一步揭示高溫超導(dǎo)機(jī)理提供重要線索。
中科院物理所研究員金魁帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)發(fā)揮超導(dǎo)單晶薄膜和超導(dǎo)組合薄膜技術(shù)特色,長期深入研究一類關(guān)鍵高溫超導(dǎo)體系La2-xCexCuO4(LCCO,唯一覆蓋全超導(dǎo)摻雜區(qū)的電子型高溫超導(dǎo)體系,但只能以單晶薄膜的形式穩(wěn)定存在)。2011年,金魁及合作者基于數(shù)年努力獲得的系列高質(zhì)量單組分LCCO超導(dǎo)單晶薄膜,首次獲得完整的電子摻雜銅氧化物過摻雜區(qū)域相圖,發(fā)現(xiàn)了該體系異于反鐵磁自旋漲落的第二量子臨界點(diǎn)。
他們通過研究LCCO薄膜低至20 mK的正常態(tài)輸運(yùn)特性,發(fā)現(xiàn)奇異金屬散射率A1與超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc呈正關(guān)聯(lián),暗示奇異金屬態(tài)與高溫超導(dǎo)存在某種內(nèi)在聯(lián)系。然而,受組分控制精度限制,使用傳統(tǒng)的單點(diǎn)研究模式難以得到足夠數(shù)量的高精度數(shù)據(jù),這使得獲取兩者之間的定量化規(guī)律成為一個(gè)極具挑戰(zhàn)性的課題。
該團(tuán)隊(duì)歷時(shí)多年創(chuàng)造性地將材料基因工程的理念和核心技術(shù)引入超導(dǎo)研究,針對(duì)高溫超導(dǎo)材料特點(diǎn)不斷發(fā)展高通量制備與跨尺度快速表征技術(shù),推進(jìn)材料基因計(jì)劃與超導(dǎo)研究的深度交叉融合,開創(chuàng)了獨(dú)具特色的高通量超導(dǎo)研究范式。
2017年,團(tuán)隊(duì)首次利用組合激光分子束外延技術(shù)在1 平方厘米單晶襯底上成功制備出沿一個(gè)方向具有連續(xù)化學(xué)組分梯度(0.10≤x≤0.19)的單一取向La2-xCexCuO4高通量薄膜,其兩端組分分別對(duì)應(yīng)于最佳超導(dǎo)摻雜(x = 0.10)和費(fèi)米液體金屬(x = 0.19)。
在此基礎(chǔ)上,結(jié)合團(tuán)隊(duì)發(fā)展的從毫米到微米的跨尺度結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)表征技術(shù),將物性分辨率提升兩個(gè)數(shù)量級(jí)(至萬分之一),從而精確地確定了量子臨界組分xc。通過國際合作在美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室同步輻射光源完成微米量級(jí)的X射線結(jié)構(gòu)分析。
傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)方法三年時(shí)間只有個(gè)別數(shù)據(jù)點(diǎn),而基于新一代全流程高通量實(shí)驗(yàn),團(tuán)隊(duì)成功在數(shù)月時(shí)間積累足夠數(shù)量的可靠數(shù)據(jù),并首次觀察到了超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc、相對(duì)摻雜組分(x-xc)與奇異金屬散射率A1三者之間的定量化規(guī)律Tc ~ (x-xc)0.5 ~ A10.5。更重要的是,從LCCO中獲得的Tc ~ A10.5規(guī)律可推廣至空穴型銅氧化物、鐵基超導(dǎo)體、有機(jī)超導(dǎo)體等非常規(guī)超導(dǎo)體系,具有普適性,表明奇異金屬態(tài)與非常規(guī)超導(dǎo)態(tài)有共同的驅(qū)動(dòng)因素。
這一工作是材料基因計(jì)劃與超導(dǎo)研究的深度交叉融合產(chǎn)生的高通量超導(dǎo)研究范式的成功案例。兩名國際審稿人將該團(tuán)隊(duì)開創(chuàng)的“連續(xù)組分外延薄膜與匹配的跨尺度表征技術(shù)”加速高溫超導(dǎo)定量化物理規(guī)律探索的新型研究范式評(píng)價(jià)為“tour de force”(絕技)。銅氧化物高溫超導(dǎo)體中還有更多的量化規(guī)律有待發(fā)掘,研究團(tuán)隊(duì)計(jì)劃繼續(xù)發(fā)展和使用新一代高通量實(shí)驗(yàn)技術(shù),系統(tǒng)探索產(chǎn)生高溫超導(dǎo)電性的其他關(guān)鍵因素,同時(shí)在物理所懷柔材料基因平臺(tái)單晶薄膜實(shí)驗(yàn)站推廣該實(shí)驗(yàn)技術(shù)至其他量子材料體系。
該工作是在中科院院士趙忠賢建議下,由金魁構(gòu)思并帶領(lǐng)團(tuán)隊(duì)攻關(guān),物理所特聘研究員蔣坤、研究員楊義峰、胡江平、向濤提供理論支持,特聘研究員程智剛協(xié)助低溫測試、美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室研究員Tamura和馬里蘭大學(xué)教授Takeuchi幫助同步輻射結(jié)構(gòu)表征。金魁團(tuán)隊(duì)主任工程師袁潔和特聘研究員陳其宏為并列第一作者,多名博士后、研究生和已畢業(yè)博士生參與貢獻(xiàn)。胡江平、Takeuchi和金魁為共同通訊作者。
以上工作得到國家重點(diǎn)研究發(fā)展計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、北京自然科學(xué)基金、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃以及中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)、前沿重點(diǎn)項(xiàng)目和創(chuàng)新交叉團(tuán)隊(duì)的支持。
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