（左上）空氣/ALM/襯底多層介質結構中入射、散射光的相干效應；

（右上）ALM中的雙折射和線性二向色性效應；

（左下）225nm-SiO₂/Si襯底上BP中A_g模式ARPR強度的定量預測；

（右下）768nm-SiO₂/Si襯底上4層Td-WTe₂薄片中A₁模ARPR強度的定量預測

近日,中國科學院半導體研究所譚平恒團隊基于對各向異性層狀材料黑磷(BP)、Td相二碲化鎢(Td-WTe?)的研究提出一項新理論,任意襯底上的各向異性層狀材料,其角分辨偏振拉曼強度(ARPR)都可以通過該理論進行定量預測。該研究有助于深入理解各向異性層狀材料的本征屬性,解決其在偏振光電子器件中的應用難題。

層狀材料按照晶體的面內對稱性分為各向同性層狀材料(ILM)和各向異性層狀材料(ALM),特定過程中,ILM也會轉變為ALM,因此,ALM是層狀材料中最為廣泛的存在。ALM表現出偏振敏感的光學響應和各向異性物性,是偏振光探測器、場效應晶體管和熱電器件的潛力材料。深入理解ALM的本征光學各向異性以及光子-電子、電子-聲子耦合作用的各向異性,對于推動其在偏振光電子器件中的應用具有重要意義。

角分辨偏振拉曼(ARPR)光譜是研究各向異性材料的光學各向異性、光子-電子和電子-聲子耦合的有力工具。此前近半個世紀中,科學界公認其強度可以通過拉曼張量R定量預測,但2015年有研究發現,ALM 的ARPR強度反常地依賴于薄片厚度和激發光波長,且擬合所得的R還受襯底影響。因此,如何定量理解和預測從薄層到類體材料ALM薄片的ARPR強度,是該領域研究的一大難題。

該科研團隊系統研究了ALM薄片中的拉曼散射過程,提出了本征拉曼張量R^int和有效拉曼張量R^eff的概念。R^int與具有類似能帶結構ALM的厚度及其所置的襯底無關,是ALM的本征屬性,直接反映了ALM內部拉曼散射發生處聲子對應原子位移場所導致的極化率改變程度;R^eff則反映了在ALM外部入射光和接收散射光偏振矢量與拉曼散射強度之間的關系。科研團隊通過實驗測定了厚層BP和4層Td-WTe₂薄片中沿特定晶向的復折射率,并全面分析了其光場調制作用,獲得了實驗材料在常用激光波長下R^int的矩陣元,進而推導出實驗材料在上述激光波長下R^eff?的矩陣元。基于該參數以及ALM外部入射光、接收散射光即可定量預測ALM薄片的ARPR強度,不需要任何擬合參數。

該理論框架可以拓展到其他任意薄層或者類體材料的ALM薄片,無論其電子特性是否隨層數變化、激發光波長是否為共振激發,在獲得沿特定晶向復折射率的基礎上,都能實現對在任意襯底上相應ALM中ARPR強度的定量預測。

相關研究成果近日在線發表于《先進材料》(Advanced Materials)。

論文DOI: 10.1002/adma.202506241

該研究工作獲得科技部國家重點研發計劃、中國科學院戰略性先導科技專項(B類)、國家自然科學基金委優秀青年科學基金項目等的支持。