近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所研究員汪國(guó)忠團(tuán)隊(duì)在構(gòu)筑氮摻雜碳層調(diào)控催化劑的性能研究中取得進(jìn)展。該研究合成了封裝于氮摻雜碳層和二氧化硅復(fù)合載體中的鎳催化劑，探討了催化劑的碳層、碳層厚度以及氮摻雜對(duì)香草醛水相加氫性能的影響。

水在綠色化學(xué)領(lǐng)域是環(huán)保且易得的溶劑，在化學(xué)反應(yīng)中具有重要意義。然而，傳統(tǒng)的催化劑在水相反應(yīng)中面臨著活性金屬流失、浸出和失活等問(wèn)題，進(jìn)而影響催化效率和穩(wěn)定性。該研究表明包覆式策略可以減少活性金屬的損失。由間苯二酚-甲醛衍生的氮摻雜碳層能夠在不影響反應(yīng)傳質(zhì)的前提下，通過(guò)固有的疏水特性增強(qiáng)催化劑表面與氣體分子以及有機(jī)反應(yīng)物之間的親和力，提高催化劑的加氫活性和穩(wěn)定性。它是液相催化領(lǐng)域中具有潛力的包覆材料。

該研究將金屬鎳封裝在氮摻雜的碳和二氧化硅復(fù)合兩親性載體（SiO₂@Ni@NC）中，并將這一催化劑應(yīng)用于香草醛的水相加氫反應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，SiO₂@Ni@NC催化劑在水相反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性，在室溫下可實(shí)現(xiàn)香草醛到4-羥甲基-2-甲氧基苯酚的近100%轉(zhuǎn)化，且在5次循環(huán)中活性沒(méi)有明顯降低。

這一高效催化性能得益于活性金屬、氮摻雜碳層和SiO₂之間的協(xié)同作用。其中，親水性的SiO₂內(nèi)核使得催化劑可在水相中均勻分散，從而更好地與反應(yīng)物接觸。而氮摻雜的碳層則發(fā)揮了多重功效，即保護(hù)內(nèi)部金屬不被氧化或浸出，能夠作為還原劑還原內(nèi)部金屬，并對(duì)活性金屬進(jìn)行電子改性。此外，該碳層能夠通過(guò)富集H₂和有機(jī)反應(yīng)物來(lái)調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)周圍的微環(huán)境。

進(jìn)一步，該研究通過(guò)密度泛函理論的計(jì)算證實(shí)了氮摻雜碳層在促進(jìn)反應(yīng)物吸附和氫氣自發(fā)解離方面的作用，并闡明了香草醛水相加氫的催化機(jī)理。該工作提出的碳層包覆式策略，為構(gòu)筑高效、穩(wěn)定的室溫水相加氫催化劑提供了新思路。

相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Science上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。

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