近期，中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所強(qiáng)場(chǎng)激光物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)，在利用強(qiáng)場(chǎng)激光驅(qū)動(dòng)單層MoS₂的偶次諧波頻移方面取得進(jìn)展。相關(guān)研究成果以Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS₂為題，發(fā)表在《光學(xué)快報(bào)》（Optics Express）上。

　　固體材料中的高次諧波輻射是重要的探測(cè)物質(zhì)基本性質(zhì)的光譜學(xué)技術(shù)，已被用于重建晶體能帶結(jié)構(gòu)、探測(cè)Berry曲率和檢測(cè)拓?fù)湎嘧兊确矫娴难芯俊＝陙?lái)，二維層狀材料備受關(guān)注，為進(jìn)一步研究高次諧波產(chǎn)生帶來(lái)新的契機(jī)。由于材料僅有單個(gè)或少數(shù)個(gè)原子層厚度，其空間尺度遠(yuǎn)小于驅(qū)動(dòng)激光的波長(zhǎng)，可有效避免非線性傳輸?shù)挠绊懀蚨蔀樘接懠す鈭?chǎng)驅(qū)動(dòng)超快動(dòng)力學(xué)的理想材料。其中，單層二硫化鉬（MoS₂）因非中心對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)和顯著的非線性引起了科學(xué)家的廣泛關(guān)注。此前，該團(tuán)隊(duì)在MoS₂的HHG光譜中，觀察到偶次諧波表現(xiàn)出異常增強(qiáng)，并將其歸因于貝里聯(lián)絡(luò)控制不同半周期間的光譜干涉 。此外，量子軌跡分析表明躍遷偶極矩相位和貝里聯(lián)絡(luò)會(huì)調(diào)制釋放光子的能量和動(dòng)量，但目前尚無(wú)實(shí)驗(yàn)觀察證實(shí)。

　　研究團(tuán)隊(duì)利用實(shí)驗(yàn)室自建的中紅外激光光源激發(fā)單層MoS₂產(chǎn)生高次諧波光譜發(fā)現(xiàn)，當(dāng)驅(qū)動(dòng)激光偏振沿扶手方向時(shí)，偶次諧波中心頻率會(huì)產(chǎn)生顯著移動(dòng)，且頻移的諧波能量與單層MoS₂帶隙能量相接近。此外，研究還發(fā)現(xiàn)相鄰級(jí)次的偶次諧波頻移方向相反，即6次諧波紅移，而8次諧波藍(lán)移的現(xiàn)象。該團(tuán)隊(duì)基于半導(dǎo)體布洛赫方程和電子軌道鞍點(diǎn)計(jì)算，揭示了頻移產(chǎn)生的微觀物理機(jī)制，證實(shí)了偶次諧波的頻移現(xiàn)象主要來(lái)自帶間極化過(guò)程。理論分析進(jìn)一步表明，躍遷偶極矩相位和貝利聯(lián)絡(luò)共同調(diào)制電子-空穴對(duì)復(fù)合的時(shí)刻和動(dòng)量，導(dǎo)致相鄰半周期釋放光子的頻率變化，進(jìn)而改變不同諧波級(jí)次的中心頻率，最終引起MoS₂光譜六次紅移和八次藍(lán)移。該研究揭示了躍遷偶極矩相位和Berry聯(lián)絡(luò)在非中心對(duì)稱(chēng)材料強(qiáng)場(chǎng)光學(xué)響應(yīng)方面具有重要作用，有助于從根本上剖析非中心對(duì)稱(chēng)材料中的超快載流子動(dòng)力學(xué)。

　　論文鏈接 

模擬的高次諧波光譜再現(xiàn)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)

（a）帶間光譜不同級(jí)次的頻移，（b）諧波頻移隨晶體方位角的依賴關(guān)系。