固體材料中的載流子動力學是凝聚態(tài)物理中的重要問題，決定光電、光伏、谷電子學、自旋電子學等器件的效率。從時間、空間、能量和動量等多個維度來研究載流子動力學是科學家追求的目標。然而，在以往的第一性原理非絕熱分子動力學模擬中，由于使用絕熱基組，不同k點的非絕熱耦合等于零，無法直接模擬動量空間（k空間）的載流子動力學過程。趙瑾與鄭奇靖團隊通過在簡諧近似下將電子態(tài)波函數(shù)用透熱基組展開，將電聲耦合矩陣元直接引入哈密頓量，用以代替之前從分子動力學計算出發(fā)得到的非絕熱耦合矩陣，從而在Hefei-NAMD中實現(xiàn)了動量空間real-time載流子量子動力學的模擬（這一方法簡稱NAMD_k）。與過去的非絕熱分子動力學方法相比，NAMD_k方法不需要使用超胞進行分子動力學計算，只需要利用單胞計算電聲耦合即可，降低了計算量。此外，這種方法可以模擬電子/空穴在動量空間的動力學過程，還可以得到載流子弛豫過程中聲子激發(fā)的信息，從而為光致相變以及光催化的研究提供有力的工具。

　　本工作利用最新發(fā)展的方法探究了石墨烯材料熱電子弛豫的動力學過程。研究發(fā)現(xiàn)，石墨烯中的熱電子弛豫存在一個0.2 eV的激發(fā)閾值，當熱電子初始激發(fā)能量大于0.2 eV時，無論是熱電子能量弛豫還是K-K’的谷間散射，發(fā)生的時間尺度都在皮秒量級，此時電子耦合的是能量較高的光學支聲子；當激發(fā)能小于0.2 eV時，電子只能與較低能量的聲學支聲子耦合，能量弛豫與谷間散射的時間尺度都會加長到納秒量級。該成果為研究材料中的載流子在動量空間中的動力學行為提供了有力工具，并為研究光致相變、光催化提供了可能的技術(shù)手段。

　　上述成果是Hefei-NAMD程序的又一重要發(fā)展。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術(shù)部、中國科學院等的支持。

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石墨烯k空間熱電子弛豫動力學