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科學家在高壓調控氮化碳光電特性方面取得進展

稿件來源:合肥物質科學研究院 責任編輯:ICAC 發布時間:2023-02-28

  近日,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所研究員丁俊峰團隊聯合中國科學技術大學教授章根強,實現了含有氮空位的石墨相氮化碳高壓下的帶隙優化和光電響應的增強。相關成果發表在Physical Review Applied上。

  石墨相氮化碳(g-C3N4)因其在高效光催化制氫、水氧化、人工光合作用、CO2還原、有機污染物光解等方面的良好性能,近年來受到廣泛關注。然而,原始g-C3N4 具有的2.7 eV的寬帶隙限制了其在可見光范圍內的光吸收,制約了其應用。高壓技術作為一種可以改變材料性質的通用工具,為在不改變成分的情況下調整帶隙和光電特性提供了一種有效策略。因此,通過高壓技術實現對g-C3N4的帶隙調控,可以顯著增強其光催化活性,提升其應用潛力。

  研究團隊采用堿輔助熱聚合法制備了含氮空位缺陷g-C3N4納米片,氮碳比為9:10,并利用金剛石對頂砧(DAC)結合拉曼光譜、同步輻射X射線衍射、高壓吸收光譜、光電流等技術系統地研究了g-C3N4在高壓下的帶隙演變和光電響應行為。研究發現,在氮缺陷的輔助下,g-C3N4由于壓力驅動發生了由石墨相向非晶相的結構轉變(PIA)。高壓下,氮缺陷g-C3N4的熒光光譜(PL)由黃色轉變為紅色,最小帶隙達到1.70 eV。變窄的帶隙增強了可見光范圍內的光吸收,并將可見光下的光電流從18 nA增加到29 nA。當施加壓力高于PIA轉變壓力17GPa時,降壓到環境壓力下仍能保持窄帶隙,實現了g-C3N41.87 eV2.42 eV的大范圍帶隙調控,且其光電流提高了近2倍。該研究提供了一種空位/缺陷輔助PIA的策略,發展了將高壓下的結構和物性保存到常壓環境下的普適性技術,可以用于設計調控材料的帶隙和提升光電性能。
  上述研究工作得到國家自然科學基金和中科院創新項目的支持。 
      論文鏈接
  
  圖高壓下金剛石對頂砧壓機內g-C3N4樣品的顏色變化
  
  圖2 g-C3N4在高壓下光電流
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