近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所電鏡技術(shù)研究組副研究員劉岳峰等與上海交通大學(xué)特別研究員劉晰合作,在碳化物作為載體的鈷基費(fèi)托合成研究中取得新進(jìn)展,借助環(huán)境透射電子顯微鏡等原位表征技術(shù),揭示了還原過(guò)程中碳化鈦表面的鈦氧物種到金屬鈷表面的原位遷移現(xiàn)象,這種增強(qiáng)的金屬-載體的相互作用促進(jìn)了費(fèi)托合成反應(yīng)活性。
過(guò)渡金屬碳化物因獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和優(yōu)良的催化性能,成為新型催化材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),而過(guò)渡金屬碳化物表面氧物種的影響和作用往往被忽略。研究團(tuán)隊(duì)在前期工作(ACS Catal.、Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.)的基礎(chǔ)上,以高機(jī)械強(qiáng)度、導(dǎo)熱性能良好的多孔碳化硅(β-SiC)為基礎(chǔ)載體,并在β-SiC的高溫碳化過(guò)程中引入Ti物種,得到TiC-SiC載體。引入的TiC增強(qiáng)了活性金屬鈷與載體的相互作用,促進(jìn)了鈷納米粒子的有效分散。研究借助于原位電鏡技術(shù),結(jié)合原子尺度分析能力的電子能量損失譜學(xué)(EELS)分析,發(fā)現(xiàn)了在還原過(guò)程中碳化鈦表面的鈦氧物種遷移到金屬鈷的表面,因而TiC表面的鈦氧物種與鈷納米粒子之間的相互作用提高了反應(yīng)的本征活性。此外,該研究還首次闡明了鈷納米粒子在惰性載體上還原過(guò)程的結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)變化。
近日,相關(guān)研究成果以Surface Oxygenate Species on TiC Reinforce Cobalt Catalyzed Fischer-Tropsch Synthesis為題,發(fā)表在ACS Catalysis上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、中國(guó)博士后科學(xué)基金面上項(xiàng)目等的資助。
碳化鈦表面的鈦氧物種與鈷的相互作用可以促進(jìn)費(fèi)托合成反應(yīng)活性
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