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大連化物所合成兼具高活性及高穩(wěn)定性的納米金催化劑

稿件來源:大連化學(xué)物理研究所 責(zé)任編輯:ICAC 發(fā)布時(shí)間:2020-02-14

  近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所金催化劑設(shè)計(jì)與選擇氧化研究組研究員黃家輝團(tuán)隊(duì)和催化與新材料研究中心研究員喬波濤團(tuán)隊(duì)、燕山大學(xué)教授孫科舉團(tuán)隊(duì)合作,在金催化研究方面取得新進(jìn)展,發(fā)展了一種兼具高活性以及高穩(wěn)定性的納米金催化劑的合成新策略。

  納米金催化劑在一氧化碳氧化、丙烯環(huán)氧化、醇醛的選擇性氧化等眾多反應(yīng)中具有獨(dú)特的催化反應(yīng)性能,被認(rèn)為是一種極具工業(yè)應(yīng)用前景的催化劑。但是納米金顆粒在高溫焙燒或者催化反應(yīng)過程(甚至低溫催化反應(yīng))中容易燒結(jié)或聚集,導(dǎo)致其穩(wěn)定性較差,極大地限制了納米金催化劑的工業(yè)應(yīng)用進(jìn)程。因此,開發(fā)高穩(wěn)定性的納米金催化劑成為相關(guān)領(lǐng)域的研究重點(diǎn)之一。目前,通過金屬載體強(qiáng)相互作用、氧化物包裹、分子篩孔道限制等多種方式,可以極大改善納米金催化劑的穩(wěn)定性,但是這些方法通常以犧牲部分活性位點(diǎn)為代價(jià),因此納米金催化劑的催化反應(yīng)活性較差。

  研究團(tuán)隊(duì)通過共沉淀的方式,將金和硅前軀體一步負(fù)載到氧化鈦載體表面,通過高溫焙燒得到氧化硅修飾的納米金催化劑。該方法在制備上實(shí)現(xiàn)了金物種和氧化硅物種的原子級混合,并通過隨后的焙燒過程,形成了氧化硅薄膜包裹的納米金催化劑,僅有幾個(gè)原子層厚度。該催化劑具有非常高的抗燒結(jié)性能,經(jīng)過800℃的高溫焙燒后,金顆粒尺寸可以保持在6nm左右。同時(shí),該催化劑具有非常高的反應(yīng)活性,CO在0℃就可以完全被氧化。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明,氧化硅的包裹不僅可以抑制金顆粒的長大,同時(shí)薄層氧化硅與金顆粒形成的豐富的Au-O-Si鍵可以促進(jìn)CO氧化反應(yīng)過程中氧氣的吸附和活化,使催化劑具有極高的催化反應(yīng)活性。該研究為新型高穩(wěn)定高活性納米金催化劑的開發(fā)提供了新思路。

  該成果發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications)上。相關(guān)工作得到國家自然科學(xué)基金委、中科院變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范先導(dǎo)專項(xiàng)等的資助。

   

  高溫焙燒氧化硅修飾Au/TiO2催化劑的電鏡圖(左)和低溫-高溫循環(huán)穩(wěn)定性測試(右)

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