近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所超快時(shí)間分辨光譜與動力學(xué)研究組（1110組）研究員金盛燁團(tuán)隊(duì)在正二價(jià)錳離子（Mn²⁺）摻雜的單一CsPbCl₃鈣鈦礦微晶中，通過改變激發(fā)條件，成功實(shí)現(xiàn)了連續(xù)、可逆、寬范圍、高穩(wěn)定性的發(fā)光顏色調(diào)控，發(fā)現(xiàn)錳離子摻雜鈣鈦礦單晶熒光動力學(xué)調(diào)控機(jī)理。

　　CsPbX₃(X=Cl^-, Br^-, I^-) 鈣鈦礦材料因其具有相對穩(wěn)定的理化性質(zhì)、較高的熒光量子產(chǎn)率和連續(xù)可調(diào)的半導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，在發(fā)光器件等領(lǐng)域表現(xiàn)出極大的發(fā)展?jié)摿Α４饲埃P(guān)于鈣鈦礦材料發(fā)光顏色調(diào)控的研究，主要集中于控制納米晶生長尺寸以及調(diào)整材料鹵素離子的種類和相對比例上。然而，在這些材料中，熒光發(fā)射波長與其結(jié)構(gòu)組成一一對應(yīng)，如需對發(fā)光顏色加以調(diào)節(jié)，則需要改變材料的化學(xué)組成，或需要同時(shí)使用多種材料實(shí)現(xiàn)發(fā)光顏色的調(diào)控，給實(shí)際應(yīng)用造成了不便。

　　該研究團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了Mn²⁺摻雜的CsPbCl₃微晶，通過內(nèi)部能量轉(zhuǎn)移過程，實(shí)現(xiàn)了激子（藍(lán)色）和Mn²⁺離子（橙色）的雙波長熒光發(fā)射。在不改變材料化學(xué)組成的前提下，通過改變激發(fā)光強(qiáng)度，在單一微晶中，成功實(shí)現(xiàn)了對發(fā)光顏色連續(xù)、可逆、寬范圍的調(diào)控。此外，該團(tuán)隊(duì)利用時(shí)間分辨光譜和溫度依賴性實(shí)驗(yàn)，證實(shí)了在Mn²⁺摻雜CsPbCl₃微晶中，激子向Mn²⁺的能量轉(zhuǎn)移是通過一些淺缺陷態(tài)作為媒介實(shí)現(xiàn)的，在高激發(fā)功率下Mn²⁺熒光強(qiáng)度的飽和來源于這些缺陷態(tài)的飽和。該材料在空氣中表現(xiàn)出了較高的光穩(wěn)定性，可實(shí)現(xiàn)超過14小時(shí)、300次以上的連續(xù)可逆光譜調(diào)節(jié)操作。考慮到其顏色連續(xù)、可逆、寬范圍調(diào)控的發(fā)光特性和光穩(wěn)定性，Mn²⁺摻雜CsPbCl₃微晶有望在微納發(fā)光器件中得以應(yīng)用。

　　上述工作得到國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”的支持。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（J. Am. Chem. Soc.）上。

　　大連化物所發(fā)現(xiàn)錳離子摻雜鈣鈦礦單晶熒光動力學(xué)調(diào)控機(jī)理